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（来源：生态修复网）

第一作者：黑生强，刘璧铭

通讯作者：黄霞，刘璧铭

第一单位：清华大学

图文摘要

成果简介

近日，清华大学环境学院黄霞团队在环境领域著名期刊Water Research上发表题为“Enhancing hydrolysis acidification process for coal gasification wastewater treatment through micro-aeration strategy: The role of micro-oxygen environment”的研究论文。研究针对高毒性、难降解煤气化废水的处理难题，创新性地提出并应用了微曝气水解酸化(Micro-aeration HA)工艺，通过在UASB反应器中精确控制溶解氧(0.2-0.3 mg/L)创造微氧环境，显著提升废水可生化性和解毒能力，从而激活有毒难降解有机物的功能基因和功能酶，加速有机物开环反应。该工艺对酚类化合物的降解酶活性显著增强，表现出特异性去除效果，同时操作便捷、成本低廉，为煤气化废水等难处理工业废水的预处理提供了高效的解决方案。

引言

传统水解酸化工艺能借助厌氧过程水解大分子、增强可生化性和减毒，但极易受到煤气化废水毒性的抑制，导致厌氧菌活性下降、去除效率变差。而依赖外部添加物（如碳源或功能材料）进行强化，成本高昂且极易损失。微曝气水解酸化工艺通过向现有反应系统引入微量氧气，有效促进挥发性脂肪酸生成和废水的解毒，同时缓解厌氧过程中的氨氮抑制作用。但是，当前微曝气研究多限于特定废水，对氧投加量阈值、工艺协同效应、长期稳定性及微生物生态的系统认知不足，阻碍了其工业规模化应用。另外，现有研究对芳香类化合物的降解多依赖铁还原，开环缓慢效率低。因此，本研究设计了不同溶解氧浓度条件(HA：0、MAHA-1：0-0.1和MAHA-2：0.2-0.3 mg/L DO)的UASB反应器，用于煤气化废水水解酸化处理工艺。随后，通过优化的反应器评估污染物去除效能及煤气化废水生物降解性与毒性，具体分析了厌氧和微氧环境下溶解有机物的转化。然后，通过检测微生物活性、功能酶活性和EPS变化，探讨微氧对微生物的影响。最后，从微生物群落结构、功能基因丰度、代表污染物(苯酚)代谢途径等方面深入探讨微氧增强水解酸化对实际煤气化废水处理的作用机制。

图文导读

不同DO条件下USAB对煤气化废水中污染物的去除效果

图1：(a) COD，(b) NH3–N，(c) TOC和(d) Tph，(e) 在不同溶解氧浓度下各种氮类物质的浓度和(f)VFAs的浓度。

反应器运行稳定后，MAHA-1和MAHA-2的COD、TOC、Tph去除率均高于HA，其中MAHA-2比HA高14.9%、15.5%、24.0% (Tph提升最显著)。HA的NH3-N去除率较低(10.14%)，MAHA-1和MAHA-2分别提高1.65%、4.49%。氮平衡分析表明，煤气化废水中DON (39.32 mg/L，主要为含氮杂环物)被水解产生NH3-N，导致其去除率低。MAHA-2的DON去除率(69.3%)显著高于HA (28.4%)和MAHA-1 (43.4%) (图 1(e))，解释了NH3-N去除率的提升。相比HA，MAHA-2出水乙酸(118.9 mg/L)和丙酸(94.16 mg/L)显著更高，表明0.2-0.3 mg/L DO显著促进酸化，产生更多小分子酸(图1(f))。

不同DO条件下的特征光谱图

图2:(a) 不同溶解氧浓度下处理后煤气化废水的紫外-可见吸收光谱，(b) 傅里叶变换红外光谱，从相应的傅里叶变换红外光谱中生成2D-cos图谱((c) 同步图谱和(d) 异步图谱)。

UV-Vis分析（图2(a)）表明HA过程降低共轭结构/芳香性，MAHA-2峰强度降低最显著，去除相关有机物效能最强。FT-IR分析（图2(b)）显示出各反应器出水特征峰吸光度降低且~1588 cm-1蓝移，表明共轭体系/苯环有机物减少。2D-cos分析（图2(c,d)）显示，同步谱中，1342、695、831 cm-1对DO表现高敏性，异步谱均为交叉峰。根据正负交叉峰，O2的存在优先促使苯环上的C=C键转化，其次是酚羟基和二取代基，最后是苯环或C-O单取代基团。上述结果表明，MAHA-1相比HA对DOM去除无显著提升，MAHA-2显著促进DOM去除。

微生物基因组与芳香族代谢谱

图3：(a) 相关优势菌种中环裂解酶的分布情况；(b) 关键环开裂裂解酶的丰度；(c) 在微氧和厌氧条件下，主导环开裂菌种的编码丰度；(d) 在HA、MAHA-1和 MAHA-2反应器中关键KEGG通路在一级和二级水平的表达情况。

图3(a-d)显示，MAHA-2微氧开环酶基因总丰度(RPKM=405,868)显著高于HA (6,670)，相关功能微生物物种丰度也远高于HA。其中，微氧开环降解是MAHA-2主导途径，微量DO作为电子受体促进兼性菌代谢增殖，增产微氧开环酶基因。KEGG富集分析(图7(d))，MAHA-2在Level 2功能类别丰度最高，特别是氨基酸代谢(8.84%)和碳水化合物代谢(9.24%)相关功能显著高于MAHA-1和HA，表明其微生物生长、碳源及有机污染物（酚、芳香物等）代谢活性最强。

苯酚代谢途径与关键功能酶

图4：(a) 通过KEGG分析得到的苯酚代谢途径；(b) 与苯酚代谢途径相关的功能酶基因的丰度。

在煤气化废水中，选择苯酚（占总有机污染物的60%到80%）作为代表性有毒和难降解的芳香族有机物，并利用KEGG数据库探讨了苯酚的代谢途径及其涉及的关键功能酶。图8(a-b)揭示，苯酚的生物降解途径可分为微氧途径A和厌氧途径B。在途径A中，苯酚转化为儿茶酚的降解过程中，MAHA-2的基因丰度显著高于MAHA-1和HA，表明MAHA-2中的微氧环境促进了苯酚降解途径中功能酶基因的富集，从而增加了表达和产生更多功能酶的潜力，有助于MAHA-2反应器中的苯酚降解。

小结

本研究通过微氧强化水解酸化工艺研究了不同DO浓度下煤气化废水的降解性能。研究证实，在微氧条件下（如MAHA-2反应器），该工艺对实际废水的处理效能显著提升：化学需氧量、总有机碳和总酚的去除率分别达到53.3%、56.5%和48.1%，同时废水生物降解性和解毒能力也明显增强。其核心机制在于微氧环境深度激活了微生物群落活性：显著提高了ATP能量水平、胞外聚合物（EPS）蛋白质含量，并富集了兼性功能菌种。此外，特异性地增强了与酚类等难降解有机物水解、开环及降解相关的关键功能酶的活性，并显著上调了相关酶的功能基因丰度，优化污染物的代谢途径。该工艺通过调控低浓度DO，实现了微生物群落整体代谢活性的强化，为微曝气策略用于难降解工业废水解毒预处理的工业应用提供了理论依据。

该研究得到了中国科学技术部国际项目和中国国家自然科学基金的资助。

作者简介

黄霞，清华大学环境学院教授，博士生导师。国家杰出青年基金获得者、教育部长江学者奖励计划特聘教授和创新团队带头人、首批环境保护部专业技术领军人才、国际水协会杰出会士（Distinguished Fellow）和膜技术专家委员会前任主席。担任Frontiers of Environmental Science & Engineering期刊执行副主编、Water Research X期刊Editor等。主要从事膜集成水处理技术、功能膜材料研制、生物电化学污水处理技术、低碳污水处理与资源能源回收化技术、污水监测与生物风险控制等研究。在Nat. Sustain., Sci. Adv., Nat. Comm., Energy Environ. Sci., Environ. Sci. Technol., Water Res.等期刊上发表SCI收录论⽂470余篇，连续11年入选爱思维尔中国高被引学者；出版专著/教材5部；曾获国家科技进步二等奖3项、省部级一等奖8项、Environ. Sci. & Technol.和Environ. Sci.:Water Res. Technol.年度最佳论文奖。

刘璧铭，安徽工业大学能源与环境学院资格教授；清华大学博士后，合作导师黄霞教授；主要从事高级氧化水处理技术与原理、工业废水处理与资源化等方向研究；参与多项国家级和省级科研项目；以第一/通讯作者在Water Res., Appl. Catal. B-Environ., Chem Eng J.等发表SCI论文25篇，获授权发明专利6项。

第一作者

黑生强，宁夏大学地理科学与规划学院准聘副教授，宁夏北国环保节能有限公司“科技副总”，本科及博士毕业于清华大学，导师黄霞教授；主要从事工业废水处理与资源化、环境地理学等方向研究；主持国家自然科学基金地区项目和宁夏自然科学基金优秀青年项目；已在Water Res., Appl. Catal. B-Environ.等发表SCI论文10余篇；获得清华大学启航奖学金、IHI奖学金、“互联网+”大学生创新创业大赛等荣誉。

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