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光电催化水氧化研究获进展

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2025-02-25 11:17:04

　　中化新网讯近日，中国科学院化学研究所研究人员在光电催化水氧化研究方面取得重要进展，揭示了赤铁矿光阳极光电催化水氧化过程中的质子耦合电荷转移机制和决速的氧—氧成键路径。

　　水氧化半反应是水分解反应的决速步骤，其涉及4个电子和4个质子的转移，并伴随氧—氧键的形成，具有较高的反应势垒和缓慢的动力学特性，实现低势垒的水氧化反应是提升水分解效率的关键。近年来，光生空穴的反应级数分析已成为在分子水平上理解半导体光阳极光电催化水氧化反应机理的有力工具，为深入理解水氧化反应机理奠定了重要基础。

　　研究团队首次在4种典型半导体光阳极上观察到高光强条件下表面空穴的四级动力学过程，结合实验和理论计算，揭示该反应可通过几乎无势垒的路径进行，显著提升了水氧化速率。研究团队进一步深入研究了活化能与表面空穴密度之间的关系，明确了光电催化水氧化动力学中常见的Population模型和Butler-Volmer模型的适用范围。通过原位拉曼光谱和理论计算等手段，他们发现由四空穴累积形成的高能中间体通过界面处的氢键有效激活了表面吸附的水分子，并显著加速了界面处的电荷转移动力学。该工作不仅验证了高光强条件下四级动力学的存在，也为水氧化反应的机理研究提供了新的视角。

（转自：中化新网）

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